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小天才电话手表与手机之间加好友的具体步骤如下。
方法一（通过手表加好友）：
1、确保手表已经装好SIM卡并且已经开通流量服务。
2、在手表主界面上滑进入通讯录，并确保开启了手表联系人中的联系人同步功能，如果之前没有开启同步功能，需要点击开启并同步联系人，这样，手表上的联系人列表就会与手机同步更新。
3、在联系人列表中找到想要添加为好友的联系人，点击他们的名字进入详情界面，在详情界面点击下方的小图标，即可添加为好友，如果对方已经设置了不允许添加为好友，则无法添加，如果对方同意添加，双方会互相出现在对方的联系人列表中。
方法二（通过手机APP加好友）：
1、确保手机和手表已经绑定在一起，在手机上下载并打开小天才电话手表APP。
2、在APP右下角点击“更多”选项，进入更多功能页面。
3、在更多功能页面顶部点击“通讯录”，进入联系人列表界面，找到想要添加的联系人，点击他们的名字进入详情界面，在详情界面点击“加好友”选项即可发送好友请求给对方，如果对方同意添加，双方就会成为好友，如果对方设置了不允许添加为好友的功能，则无法直接添加，此时可以尝试其他方式联系对方进行手动添加。
两种方法都可以在小天才电话手表与手机之间加好友，请根据个人情况选择合适的方法进行操作。